用于太赫茲到光頻率快速頻譜分析的1GHz單腔雙光梳激光器

（本文譯自（Gigahertz Single-cavity Dual-comb Laser for Rapid Time-domain Spectroscopy: from Few Terahertz to Optical Frequencies ）

Benjamin Willenberg1,*,x, Christopher R. Phillips1,*, Justinas Pupeikis1 , Sandro L. Camenzind1 , Lars Liebermeister2 , Robert B. Kohlhass2 , Bj?rn Globisch2 , and Ursula Keller1）

介紹

在這篇論文中，我們介紹了一個(gè)自由運行的單腔體空間復用的1.18 GHz固態(tài)雙梳激光器激光器?？蓪?shí)現的高重復率差結合激光的低噪聲性能，可以在太赫茲時(shí)域光譜學(xué)（TDS）應用中進(jìn)行計算梳齒追蹤和相干平均。我們在激光波長(cháng)約為1.05微米時(shí)，通過(guò)對20厘米長(cháng)、1bar氣體池中C2H2（乙炔）的吸收測量，證明了這種能力。此外，激光器的0.85納秒延遲掃描范圍非常適合高分辨率太赫茲計量學(xué)，具有快速的單次跟蹤更新速率。我們使用高效的光電導天線(xiàn)器件進(jìn)行了初步實(shí)驗。在太赫茲光譜測量中，我們在2秒的積分時(shí)間內達到了55 dB的峰值光譜動(dòng)態(tài)范圍，允許探測3 THz的吸收特征。

該論文分為以下幾個(gè)部分：第一部分介紹雙梳激光器及其噪聲性能。第二部分演示了C2H2的TDS測量結果。第三部分討論了ETS應用中的定時(shí)噪聲和自適應采樣。第四部分重點(diǎn)關(guān)注太赫茲-TDS和厚度測量。

正文

基于飛秒鎖模激光的光學(xué)頻率梳[1-3]已實(shí)現許多計量應用如光譜學(xué)和精密測距[4,5]。雙光頻梳[6,7]是光學(xué)頻率梳的一個(gè)有趣的擴展，它包括一對脈沖有細x間的差頻會(huì )產(chǎn)生相應的頻率線(xiàn)，從而在易于訪(fǎng)問(wèn)的射頻域中實(shí)現了對梳狀線(xiàn)的分辨測量,雙梳源也是等效時(shí)間采樣（ETS）測量技術(shù)的強有力工具，有時(shí)被稱(chēng)為異步光學(xué)采樣（ASOPS）。該技術(shù)利用兩個(gè)脈沖列之間的延遲掃描，實(shí)現對信號的采樣。在這個(gè)技術(shù)中，一個(gè)實(shí)時(shí)持續時(shí)間為1/f_rep的窗口可以被轉換為一個(gè)等效時(shí)間持續時(shí)間為1/Δf_rep的窗口，其中Δf_rep是其中一個(gè)梳齒重復的頻率，Δf_rep是兩個(gè)梳齒重復頻率之間的差異。這相當于將時(shí)間軸按比例因子f_rep/Δf_rep進(jìn)行縮放。由于這種延遲掃描方法不需要任何移動(dòng)部件，因此與傳統的基于機械延遲線(xiàn)的泵浦探測測量相比，可以獲得更快速和更長(cháng)距離的掃描。高更新速率是重要的先進(jìn)性能，因為它們能夠實(shí)現實(shí)時(shí)材料檢查和無(wú)標記成像。

 基于光頻梳的傳感技術(shù)的一個(gè)關(guān)鍵參數是光源可覆蓋的波長(cháng)范圍。許多強的光譜特征位于近紅外波長(cháng)范圍之外，這意味著(zhù)必須將已經(jīng)成熟的在這一波長(cháng)范圍內工作的激光技術(shù)與頻率轉換方案相結合。例如，最近的研究使用差頻發(fā)生、光參量振蕩和光整流等技術(shù)，成功地擴展了可探測的波長(cháng)范圍，包括分子的功能團區域（3至5微米）和分子指紋區域（5至20微米）。光整流的一個(gè)特殊情況是太赫茲輻射（0.1到10 THz）的產(chǎn)生，由于高效光電導天線(xiàn)的進(jìn)展，在最近幾年中太赫茲輻射得到了廣泛關(guān)注。

 THz頻段對于科學(xué)和工業(yè)應用非常重要，因為它允許對許多在可見(jiàn)光和紅外線(xiàn)下不透明的材料進(jìn)行非侵入式檢測和分析。應用包括檢測1到5 THz范圍內的光譜特征，以區分外觀(guān)相似的塑料和爆炸物[16]、通過(guò)不透明包裝進(jìn)行質(zhì)量控制監測、對油漆進(jìn)行微米級精度的非侵入式層厚度測量[17]、高分辨率氣體光譜學(xué)、以及作為標簽自由分析生物組織的X射線(xiàn)技術(shù)的替代方法（因為T(mén)Hz輻射不會(huì )產(chǎn)生電離效應）[18]。這些應用通常采用太赫茲時(shí)域光譜技術(shù)（THz-TDS）來(lái)解決。在THz-TDS中，一個(gè)光脈沖列在一個(gè)發(fā)射器裝置上產(chǎn)生一列單周期的THz脈沖，而另一個(gè)光脈沖列則被延遲，并在一個(gè)接收器裝置上等效時(shí)間采樣THz場(chǎng)[19]。過(guò)去十年中，光導式天線(xiàn)（PCAs）的進(jìn)展使它們成為桌面系統的選擇，轉換效率高達3.4％的功率[20]，在適度的光脈沖能量下為數百皮焦耳。除了基于PCA的實(shí)驗外，利用非線(xiàn)性晶體和?nJ級光脈沖能量產(chǎn)生THz也受到了極大的關(guān)注[21,22]。

  許多PCA系統使用重復頻率約為100 MHz的激光與機械延遲級聯(lián)以實(shí)現THz波形的等效時(shí)間采樣，但這會(huì )在速度和掃描范圍之間產(chǎn)生嚴重的權衡。同樣類(lèi)型的激光可以通過(guò)ETS（等效時(shí)間采樣）實(shí)現THz-TDS，但僅特定應用需要相應的10ns的長(cháng)延遲范圍（例如測量具有長(cháng)響應時(shí)間或低壓下分子氣體的尖銳吸收線(xiàn)的目標）10ns。對于許多應用，較短的范圍（<1 ns）和相應的光譜分辨率（>1 GHz）已足夠，例如在環(huán)境壓力下進(jìn)行氣體光譜學(xué)，或檢測薄膜層厚度的微小變化[23]。將掃描范圍限制在較短的范圍內可以避免在時(shí)間窗口結束時(shí)出現死時(shí)間，這提高了信噪比，因為有效信號將占據更大的測量窗口。為了解決這個(gè)問(wèn)題，電子控制的光采樣（ECOPS）[24]和其他技術(shù)[25,26]已經(jīng)被開(kāi)發(fā)出來(lái)，通過(guò)在小于重復頻率的倒數的有限范圍內電子控制脈沖之間的延遲。另一種可能更簡(jiǎn)單的方法是使用高重復頻率自由運行雙梳激光器。千兆赫茲的重復頻率可以在全延遲范圍內進(jìn)行?100 fs的分辨率掃描，并實(shí)現高（多千赫茲）更新速率。在THz-TDS中，結合PCA使用這種激光器也是提高信號強度的有前景的途徑，因為使用更高的平均功率’可以同時(shí)保持在設備的脈沖能量損傷閾值以下。使用1 GHz [27]和10 GHz [28]的鈦寶石激光器探測脈沖-探測譜也已經(jīng)進(jìn)行了研究，但是鈦寶石技術(shù)的高成本阻礙了更廣泛的采用。

近年來(lái)，由于高重復率釔和鉺基頻率梳的進(jìn)展，使用千兆赫激光進(jìn)行雙梳光譜學(xué)和THz-TDS的應用引起了人們的新關(guān)注[29-34]。具有低損耗、低非線(xiàn)性、低色散腔的二極管泵浦固體激光器非常適合產(chǎn)生千兆赫梳[35,36]，它們比傳統的鈦寶石系統簡(jiǎn)單得多，同時(shí)提供更好的高頻泵浦強度抑制。與光纖激光器相比，它們也支持更低的噪聲[31]、更高的功率，并且顯示出更簡(jiǎn)單的重復頻率縮放。

該文提到了在雙頻梳應用的實(shí)際部署中，系統復雜度是另一個(gè)關(guān)鍵的考慮因素。傳統系統由一對鎖定的飛秒激光器組成，復雜度很高，需要幾個(gè)反饋環(huán)。有一種先進(jìn)的替代方法是使用單腔雙光梳激光器，其中通過(guò)讓兩個(gè)頻梳共享同一個(gè)激光腔體，在自由運行狀態(tài)下實(shí)現頻梳之間的高相干性。這種方法已經(jīng)在半導體盤(pán)式激光器[37]、自由空間雙向環(huán)形激光器[38]和雙向模鎖光纖激光器[39]等方面得到了證明。最近，我們利用雙折射多路復用[40-42]或空間復用[43,44]演示了一組自由運行固態(tài)單腔室系統，使用所有常見(jiàn)光學(xué)元件，具有超低的相對時(shí)序噪聲性能。 [43]中報告的系統可以實(shí)現子周期相對時(shí)序抖動(dòng)（[20 Hz，100 kHz]積分范圍），從而超越了ASOPS系統在泵浦-探測測量方面使用兩個(gè)鎖定激光器的性能。此外，低損耗、低非線(xiàn)性和低色散腔體的二極管泵浦固體激光器非常適合產(chǎn)生千兆赫的梳光譜。它們比傳統的鈦寶石系統更簡(jiǎn)單，同時(shí)還能更好地抑制高頻泵浦強度的波動(dòng)，支持更低噪聲、更高功率，并且與光纖激光器相比重復率擴展更為簡(jiǎn)單。

1. GHz雙梳激光器

雙梳激光器的布局如圖1(a)所示。線(xiàn)性共焦激光腔與單片雙棱鏡（179°頂角）空間復用，產(chǎn)生在有源元件（增益晶體和SESAM）上的分離光斑，從而減小串擾。請注意，實(shí)際的腔復用是為了對稱(chēng)性而在垂直方向上實(shí)現的，但為了簡(jiǎn)單起見(jiàn)，在圖1(a)中以水平方向顯示。在高反射（HR）涂層雙棱鏡上，光束間隔為1.6毫米，通過(guò)雙棱鏡的橫向平移可以連續調節重復率差在[-175，175] kHz范圍內。雙梳激光腔的技術(shù)細節在方法部分中描述。

圖1：示意圖：（a）基于空間多路復用的雙棱鏡共焦腔固態(tài)SESAM模鎖定GHz雙梳激光器，（b）通過(guò)非偏振分束器立方體的兩個(gè)梳的相干重疊觸發(fā)的干涉（c）用于THz時(shí)間域光譜學(xué)的設置，其中采用高效自由空間光電導天線(xiàn)進(jìn)行THz產(chǎn)生和檢測（d）在乙炔（C2H2）氣體室內進(jìn)行的雙梳光譜學(xué)分析。

1.1. 激光輸出表現

兩個(gè)光梳顯示出同時(shí)自啟動(dòng)和穩健的鎖模運行，其平均輸出功率范圍為每個(gè)梳子80毫瓦至110毫瓦，受可用泵浦功率限制。兩個(gè)光梳具有幾乎相同的光學(xué)特性。功率曲線(xiàn)是線(xiàn)性的，激光在最高功率操作點(diǎn)時(shí)達到了23%的光學(xué)轉化效率(參見(jiàn)圖2(a)，隨著(zhù)腔內功率的增加，脈沖持續時(shí)間縮短的趨勢符合孤子形成的預期逆比例規律（參見(jiàn)圖2(a)）。在最高功率操作點(diǎn)，脈沖的持續時(shí)間為77 fs，通過(guò)二次諧波自相關(guān)測量得到（參見(jiàn)圖2(d)），在光譜上的半高全寬為16 nm（參見(jiàn)圖2(b)），中心波長(cháng)分別為1058 nm（comb 1）和1057 nm（comb 2）。我們觀(guān)察到兩個(gè)梳的無(wú)雜波射頻（RF）頻譜，在一個(gè)重復頻率約為1.1796 GHz的頻點(diǎn)上（圖2(c)）。重復率差在這里被

設置為Δf_rep = 21.7 kHz。

 圖2：雙梳激光器輸出特性的表征，兩個(gè)梳同時(shí)運行：(a) 平均輸出功率和脈沖持續時(shí)間隨泵浦電流的變化。詳細的鎖模診斷結果顯示在(b)-(d)，用于后續的測量。(b) 光譜。(c) 在重復頻率差為21.7 kHz時(shí)，每個(gè)梳的射頻頻譜。(d) 通過(guò)二次諧波自相關(guān)測量的脈沖持續時(shí)間。脈沖持續時(shí)間τFWHM是通過(guò)反卷積獲得的，假設為sech2脈沖形狀（虛線(xiàn)對應于sech2擬合）。

1.2.  雙光梳激光器的噪聲表現

我們對激光的相對強度噪聲（RIN）和定時(shí)抖動(dòng)進(jìn)行了表征。有關(guān)這些測量的詳細信息在補充材料中給出。首先，我們分析了每個(gè)單獨梳的RIN。在自由運行情況下，兩個(gè)光梳的RMS強度噪聲均為<0.01%，如圖3（a，c）所示。這里，RMS強度噪聲是從積分相對強度噪聲（RIN）的功率譜密度（PSD）（積分范圍[10 Hz，10 MHz]）中獲得的。通過(guò)反饋回路對泵浦功率進(jìn)行主動(dòng)穩定，可以獲得更低的RIN。在泵浦穩定情況下（實(shí)現細節見(jiàn)方法），我們在高達100 kHz的頻率范圍內獲得了15 dB的RIN抑制，從而使積分RMS強度噪聲（圖3（a,c））降低了一倍，接近我們最近報告的多模泵浦80 MHz激光器[43]的3.1 x 10-5[1 Hz, 1 MHz]的超低值。這樣的RIN水平有利于泵浦探測研究，例如皮秒超聲和時(shí)間域熱反射分析[45]。

圖3(b,d)展示了各個(gè)頻梳的相位噪聲。在2 kHz到100 kHz的頻率范圍內，時(shí)序抖動(dòng)功率譜密度（PSD）相對平穩地隨頻率下降。當應用泵浦反饋時(shí)，該頻段噪聲均勻抑制約10 dB，這表明該頻段的噪聲對應于泵浦的RIN。在泵浦RIN穩定和自由運行情況下，積分時(shí)間抖動(dòng)分別為2.4 fs和6.4 fs（積分范圍[2 kHz，1 MHz]）。在低于2 kHz的較低頻率下，抖動(dòng)不再由RIN主導，而是由機械噪聲源引起的，這符合我們的非優(yōu)化光學(xué)板實(shí)現的腔體預期。

任何雙梳源的相干平均應用中至關(guān)重要的一項參數是兩個(gè)梳之間Δf_rep的相對時(shí)間或相位噪聲。在圖3(b,d)中標有“不相關(guān)"的曲線(xiàn)中顯示了此量，該量是通過(guò)[46]中提出的方法確定的。這個(gè)量的重要性在于：(i) 它通過(guò)f_rep/Δf_rep的比率決定了在等效時(shí)間采樣應用中的時(shí)序軸穩定性，(ii) 是相干雙梳光譜中涉及射頻梳線(xiàn)路中噪聲的主要貢獻因素，以及 (iii) 揭示了共腔結構抑制噪聲的程度。我們的無(wú)相關(guān)噪聲的測量結果表明，機械噪聲源（在頻率＜2 kHz，單個(gè)f_rep測量中可見(jiàn)）被強烈抑制。在自由運行配置（無(wú)泵浦反饋）中，高頻噪聲也被抑制，導致全頻段高達約20 dB的公共噪聲抑制（達到測量的噪聲基底），除了系統中一個(gè)大約在450 Hz左右的反相關(guān)機械諧振。> 2 kHz分量的抑制是因為兩個(gè)梳共享泵浦激光。

有趣的是，盡管反饋強烈抑制了單個(gè)梳齒的抖動(dòng)，但泵浦反饋并沒(méi)有顯著(zhù)改變不相關(guān)噪聲。對于積分范圍[2 kHz，1 MHz]，雙梳激光器的兩種操作模式都產(chǎn)生小于1 fs的不相關(guān)時(shí)序抖動(dòng)。泵浦RIN穩定未能影響不相關(guān)噪聲的可能解釋是存在非對稱(chēng)噪聲貢獻，例如來(lái)自泵浦的非理想偏振消光比。盡管如此，帶有和不帶有泵浦反饋的噪聲水平對于本文第2和第4節中討論的應用演示已經(jīng)足夠低。因此，為了簡(jiǎn)單起見(jiàn)，我們在后續測量中將激光器設置為自由運行模式。

圖3：（a）自由運行的雙梳激光器在泵浦強度穩定和非穩定情況下的相對強度噪聲（RIN）特性（詳見(jiàn)補充材料），以及RIN的RMS積分值（c）。兩個(gè)梳子同時(shí)以激光器的最大輸出功率約為110 mW/梳子的功率運行。（b）相應的時(shí)序抖動(dòng)（TJ）特性：?jiǎn)蝹裙β首V密度（PSD）和積分時(shí)序抖動(dòng)量（d）由參考文獻[46]測量?jì)蓚€(gè)單獨光梳和不相關(guān)噪聲的單側功率譜密度（PSD）和積分時(shí)序抖動(dòng)量（d），測量方法見(jiàn)參考文獻[46]。

2. 紅外乙炔時(shí)間域光譜

基于其超低噪聲性能，自由運行的雙頻激光器可以直接用于雙頻激光光譜儀（DCS）。然而，由于時(shí)序和其他波動(dòng)的影響，兩個(gè)激光梳之間的混頻拍在干涉圖形上形成時(shí)無(wú)法直接進(jìn)行相干平均，需要使用相位校正程序。這種相位校正的可行性可以通過(guò)跟蹤干涉圖的載波包絡(luò )相位

進(jìn)行評估[44]。我們選用重復頻率相對較高的值Δf_rep

來(lái)有效降低低頻（<2kHz）技術(shù)噪聲源的影響。干涉圖是通過(guò)將兩個(gè)共極化梳齒交叉在一個(gè)非偏振分束器立方體上獲得的，如圖1(b)所示。圖4(a)展示了一個(gè)典型的示例，展示了干涉圖相位的二階有限差分

的時(shí)間演化。由于波動(dòng)不斷地被界定在之間，因此可以在時(shí)間上明確無(wú)誤地展開(kāi)相位

[44]。在補充材料中，我們更詳細地描述了在使用不同的Δf_rep值時(shí)對所呈現的激光進(jìn)行相位校正的可行性。

為了確認該光源適用于類(lèi)似 DCS 的相位敏感應用，我們展示了乙炔在 1040 納米附近的轉動(dòng)振動(dòng)帶的光譜。該設置如圖1(d)所示：其中一個(gè)輸出光梳經(jīng)過(guò)一個(gè)填有乙炔（1 bar，室溫.）的 20 厘米長(cháng)參考氣體池。將該光與第二個(gè)光梳在傾斜的 YAG 窗口上以約 70° 的入射角度下進(jìn)行 S 偏振的合并，組合后的端口每個(gè)單獨的光梳初始強度約為 40%，同時(shí)避免在檢測路徑中出現任何諧振腔效應或脈沖重復。來(lái)自組合端口的光被衰減并進(jìn)行光纖耦合，然后在快速光電二極管（Thorlabs，DET08CFC）上檢測兩個(gè)光梳的拍頻信號，該光電二極管處于其線(xiàn)性響應區域。

為了以組合線(xiàn)分辨率提取氣體靶的光譜信息，我們采用[44]的方法：將干涉圖周期進(jìn)行相位校正，通過(guò)用組合因子Δf_rep/f_rep縮放時(shí)間軸并相加將其轉移到光學(xué)域。將這個(gè)相干平均信號的傅里葉變換與頻移相結合，可以在光學(xué)頻率域內獲得組合線(xiàn)分辨率的光譜信息。雙梳激光器的重復頻率f_rep確定了單個(gè)光學(xué)組合線(xiàn)之間的間距。圖4(b)顯示了乙炔氣體池在0.8秒積分時(shí)間測量下的透射光譜，并與HITRAN數據[47]的預測進(jìn)行了比較。測量和計算出的光譜在整個(gè)乙炔吸收在1040 nm附近的（轉動(dòng)-振動(dòng)）分支處都有很好的一致性。請注意，為了獲得更好的信噪比，可以將激光的光譜濾波至感興趣的區域，并將相應的更高功率的光在相關(guān)的光學(xué)頻率上發(fā)送到光電二極管上。在這里，我們?yōu)榱撕?jiǎn)單起見(jiàn)使用了激光器輸出提供的全光譜。

圖4：（a）以重復頻率差Δfrep采樣的干涉圖相位的二階有限差分的時(shí)間演化，并放大時(shí)間軸。放大版本中的點(diǎn)表示單個(gè)干涉圖。（b）在積分時(shí)間為0.8秒的自由運行GHz單腔雙頻激光器上進(jìn)行的乙炔雙腔光譜測量（DCS）。請注意，來(lái)自乙炔的吸收特征僅與激光器的光學(xué)光譜遠翼重疊，中心波長(cháng)為1057 nm。圍繞1041 nm的吸收線(xiàn)的放大顯示了DCS測量的光譜分辨率，其中每個(gè)點(diǎn)對應于頻率間隔為frep= 1.179 GHz或約4.3 pm的單個(gè)光學(xué)腔線(xiàn)。

3.ETS應用中的時(shí)間噪聲與自適應采樣

在等效時(shí)間采樣測量中，通常會(huì )使用觸發(fā)信號以避免在較長(cháng)時(shí)間尺度上積累時(shí)序抖動(dòng)。zui小化此類(lèi)時(shí)序抖動(dòng)非常重要，因為它會(huì )在平均過(guò)程中模糊時(shí)間軸，因此降低信號強度和頻譜分辨率。在這里，我們使用雙腔干涉圖（IGM）來(lái)連續跟蹤和糾正自由運行激光器的時(shí)序漂移。如上所述，IGM是通過(guò)兩個(gè)激光腔之間的拍頻產(chǎn)生的（見(jiàn)圖1（b））。每當兩個(gè)激光腔的脈沖在時(shí)間上重疊時(shí)，就會(huì )出現IGM峰。為了確定這些峰的定時(shí)，我們使用希爾伯特變換的幅度提取IGM包絡(luò )，然后通過(guò)進(jìn)行二階矩計算來(lái)計算時(shí)間峰位置。所得到的IGM峰時(shí)間可以在等效時(shí)間采樣測量的背景下解釋為延遲為零。通過(guò)在這些峰之間線(xiàn)性插值，我們可以在測量期間的所有時(shí)間獲取兩個(gè)脈沖列之間的光延遲。

通過(guò)后續IGM峰之間的時(shí)間波動(dòng)（對應于周期抖動(dòng)），可以分析所獲得的光延遲軸的準確性。盡管可以通過(guò)IGM峰獲得此抖動(dòng)（這是我們用于自適應采樣的THz-TDS測量本身的方法），但通過(guò)[46]的方法獲得PN-PSD的相位噪聲功率譜密度可以獲得更多關(guān)于激光器時(shí)間特性的信息，如圖3(b)所示。

通過(guò) PN-PSD 的加權積分是得到周期抖動(dòng)的一般方法。對于一個(gè)由相位 Φ(t) 描述的信號和對應的單側相位噪聲功率譜密度 ，周期抖動(dòng)可以表示為 [48]中給出公式：

其中是采樣頻率 Δf 相關(guān)的加權因子，fmin 和 fmax 是 PN-PSD 中偏移頻率 f 的積分限。

在ETS的背景下，相位Φ(t)通過(guò)與時(shí)變重復頻率差聯(lián)系在一起，并且標稱(chēng)周期由給出，其中表示平均重復頻率差。然而，在這種情況下，周期抖動(dòng)可能會(huì )具有誤導性，因為它受到緩慢漂移的影響，即使自適應采樣也會(huì )糾正這些漂移。為解決這個(gè)問(wèn)題，我們確定自適應采樣無(wú)法糾正的周期抖動(dòng)部分。由于混疊效應，高于Δfrep的高頻噪聲部分被部分投影到低于Δfrep的頻率上，這是TJ-PSD在這些頻率上仍存在有限貢獻的原因。

與其為每個(gè)重復頻率差Δfrep設置執行實(shí)驗，我們可以根據參考文獻[44,46]直接從擊拍測量獲得的相位Φ(t)中提取信息。為了模擬自適應采樣步驟，我們計算了校正相位

其中是在網(wǎng)格點(diǎn)之間的連續相位Φ的線(xiàn)性插值。在圖5(a)中，顯示了不相關(guān)的時(shí)間抖動(dòng)功率譜密度以及模擬重復頻率差為1 kHz、5 kHz和22 kHz時(shí)對應的自適應采樣校正的功率譜密度。對于不同的采樣頻率應用周期抖動(dòng)形式化方法會(huì )得到圖5(b)呈現的曲線(xiàn)。對于自由運行的雙梳激光器，我們發(fā)現在重復頻率失諧Δfrep>18 kHz時(shí)，經(jīng)過(guò)自適應采樣后光學(xué)延遲軸的RMS時(shí)間誤差低于1 fs，在重復頻率失諧Δfrep>1 kHz時(shí)低于10 fs。需要注意的是，在1 kHz以下的技術(shù)噪聲可以在機械優(yōu)化的系統中得到緩解，因為當前的設置是在一個(gè)光學(xué)面包板上使用標準的反射鏡支架和5厘米高的支撐柱搭建的。在下面討論的THz-TDS應用演示中，我們以?xún)煞N配置運行雙梳激光器：在Δfrep= 22 kHz時(shí)，這些技術(shù)噪聲源可以忽略不計，而在Δfrep = 1 kHz時(shí)，自適應采樣周期抖動(dòng)值10 fs仍然比預期的zui快時(shí)間特征>200 fs（考慮到zui大THz頻率為5 THz）要小得多。

圖5：(a)不相關(guān)自由運行雙梳的時(shí)間抖動(dòng)功率譜密度（TJ-PSD）在不同自適應采樣條件下的情況。顯示了三種不同的自適應采樣情況（對應于Δfrep值為1 kHz、5 kHz和22 kHz）。 (b)在不同采樣頻率（即重復頻率差Δfrep的設置）下自適應采樣后光學(xué)延遲軸的周期抖動(dòng)，用于自由運行雙梳激光器。

4. 太赫茲時(shí)域光譜學(xué)

在太赫茲實(shí)驗中，我們將兩個(gè)梳的光直接引導到兩個(gè)自由空間光電導天線(xiàn)上（圖1(c)）。在發(fā)射器器件的有源區域內，每個(gè)激光脈沖會(huì )產(chǎn)生一個(gè)局部電荷云，該電荷云在兩個(gè)電極之間的50微米間隙中受到偏置電場(chǎng)（40 kV/cm）的加速，從而產(chǎn)生脈沖太赫茲輻射。所使用的摻鐵InGaAs材料平臺的超快捕獲時(shí)間使得太赫茲脈沖的頻率范圍高達>6 THz [49]。

在THz實(shí)驗中，我們將兩個(gè)梳的光線(xiàn)直接照射到兩個(gè)自由空間光電導天線(xiàn)上（圖1(c)）。在發(fā)射器器件的活動(dòng)區域內，每個(gè)激光脈沖會(huì )生成一個(gè)局部電荷云，通過(guò)偏置電場(chǎng)（40 kV/cm）在兩電極之間的50 µm間隙中加速并產(chǎn)生脈沖THz輻射。鐵摻雜InGaAs材料平臺的超快俘獲時(shí)間使得產(chǎn)生具有高達>6 THz頻率內容的短THz脈沖成為可能[49]。

產(chǎn)生的THz輻射通過(guò)一對硅球透鏡（直接安裝在光電導天線(xiàn)上）和金屬偏離軸拋物面鏡進(jìn)行聚焦并重新聚焦到接收器器件上。在接收器器件中，第二個(gè)梳的光脈沖作為門(mén)用于光電子采樣THz波。更具體地說(shuō)，每個(gè)光脈沖在10 µm的天線(xiàn)間隙中生成一個(gè)電荷云，被THz波的電場(chǎng)加速，從而在nA-µA范圍內引起小電流，被轉移阻抗放大并檢測在示波器上。

為了確保THz光電導天線(xiàn)和激光振蕩器之間沒(méi)有光學(xué)反饋，兩個(gè)自由空間光路都包括法拉第隔離器（EOT，PAVOS +）。發(fā)射和接收臂中的光功率由一對半波片和偏振分束器控制。光束在發(fā)射器上被聚焦到亞50 µm的斑點(diǎn)（1/e2直徑），用f=50 mm的非球面透鏡，在接收器上聚焦到亞10 µm的斑點(diǎn)，用f=20 mm的透鏡。由于透明光學(xué)元件和隔離器晶體的正色散，加上由啁啾鏡提供的負色散（總計約為-4000 fs^2），以確保在光電導器件上壓縮77 fs脈沖。為了進(jìn)行平均處理，我們使用IGM信號（在第3節中描述）實(shí)現THz時(shí)間跡線(xiàn)的自適應采樣，并使用光學(xué)延遲軸的線(xiàn)性插值。2秒積分或約44000次平均的結果如圖6所示。主要的THz峰在零光學(xué)延遲處重復出現，其重復頻率為1/Δfrep≈850?ps（標志著(zhù)掃描窗口的末端），然后是由自由空間THz光束路徑中水蒸氣自由感應衰減引起的振蕩，其長(cháng)度約為30 cm。通過(guò)傅里葉變換得到的頻譜域中，吸收特征更加清晰可見(jiàn)，使用500 ps的縮窄窗口進(jìn)行調制。我們使用這個(gè)縮窄窗口來(lái)抑制關(guān)于光學(xué)延遲為600 ps的THz時(shí)間跡線(xiàn)上的特征，這個(gè)特征在第4.2節中進(jìn)行了更詳細的討論。減少的光學(xué)延遲導致THz頻譜中的頻譜分辨率為2 GHz。在這些條件下，我們在THz功率譜密度中發(fā)現35 dB的峰動(dòng)態(tài)范圍，可以解決高達3 THz的光學(xué)頻率吸收特征（圖6(c)）。噪聲水平是通過(guò)對僅將接收器裝置照明而不產(chǎn)生THz輻射的單獨時(shí)間跡線(xiàn)進(jìn)行確定的。背景跡線(xiàn)的處理與信號跡線(xiàn)的處理相同，但在頻率域中進(jìn)行zui終的平滑處理，采用移動(dòng)平均方法。

圖6：(a) THz信號時(shí)間跡線(xiàn)的前50 ps的放大圖(b)，得自對雙脈沖激光的重復頻率差為~22 kHz的全光學(xué)延遲范圍1/Δfrep = 850 ps的2秒積分時(shí)間或約44k次平均值。發(fā)射器施加的偏壓為200 V，到達發(fā)射機和接收機的平均光功率分別為80 mW和30 mW。注意，應用了數字帶通濾波器，將信號限制在THz頻率范圍內[50 GHz，5 THz]。前50 ps延遲范圍表明自由空間THz光束路徑中的吸收導致了明顯的自由感應衰減。(c)由(b)通過(guò)傅里葉變換和500 ps調制窗口得到的THz信號功率譜密度，得到2 GHz的頻譜分辨率和35 dB的動(dòng)態(tài)范圍。(d)通過(guò)改善放大器噪聲，以更低的更新速率Δfrep = 1 kHz，在2秒積分時(shí)間內獲得了動(dòng)態(tài)范圍增加到55 dB的THz譜。在兩種情況下，平滑背景是從相應的分離時(shí)間跡線(xiàn)中獲得的，在這些時(shí)間跡線(xiàn)中，自由空間THz光束路徑被阻斷。明顯的吸收特征來(lái)自空氣路徑中水的吸收。請注意，由于兩次測量的不同濕度條件（(c)為晚夏，(d)為初冬），吸收強度發(fā)生了變化。

在這種高更新速率（Δfrep ≈22 kHz）下獲得的THz頻譜動(dòng)態(tài)范圍很大程度上受到轉阻放大器的噪聲系數的限制。使用高重復率差操作激光需要足夠的射頻（RF）檢測帶寬來(lái)讀取接收器設備的輸出。光學(xué)THz頻率根據等效時(shí)間縮放因子Δfrep/frep映射到RF頻率范圍內。

為了探測高達5 THz的THz頻率，需要93 MHz的射頻帶寬。用高增益帶寬低噪聲的放大器放大弱信號是有挑戰性的。在我們的檢測方案中，我們使用一個(gè)3 dB帶寬為200 MHz，傳輸增益為104 V/A的轉移阻抗放大器（Femto HCA-S），然后是一個(gè)帶寬寬的低噪聲電壓放大器（Femto DUPVA-1-70），其電壓增益為30 dB。zui后，在數字化之前，我們使用一個(gè)200 MHz的抗混疊濾波器（Minicircuits BLP-200+）和示波器（Lecroy WavePro 254HD）。關(guān)于這些條件下獲得的動(dòng)態(tài)范圍的詳細討論在第4.1節中提供。為了證明放大器對動(dòng)態(tài)范圍的限制，我們進(jìn)行了額外的測量，更新速率為1 kHz，因此對射頻檢測帶寬的要求放松到約4.2 MHz（對于高達5 THz的THz頻率）。同時(shí)，自由運行的雙頻激光器的低噪聲性能和自適應采樣步驟導致周期抖動(dòng)小于10 fs（第3節）。為了確保頻率<5 THz的光譜信息不會(huì )在時(shí)間軌跡的后續平均步驟中被清除，我們使用DHPCA-100放大器（FEMTO）替換了HCA-S放大器（傳輸阻抗增益105 V/A，輸入等效噪聲電流480 fA/√Hz，射頻帶寬3.5 MHz），結果使得THz信號的PSD的信噪比提高了20 dB（圖6（d））。對于兩種配置（Δfrep≈22 kHz和Δfrep≈1 kHz），THz譜都顯示出相同的尖銳吸收峰，可以被識別為水吸收。圖7顯示了這些吸收峰在Δfrep=1 kHz的情況下與HITRAN預測[47]的比較。測量位置和吸收峰的相對強度與HITRAN預測的非常好的一致性表明，在我們的自由運行雙梳THz測量中，光延遲軸經(jīng)過(guò)了良好的校準和線(xiàn)性化。

圖7：（a）比較通過(guò)THz-TDS測量的約30厘米自由空間路徑的吸收特征和HITRAN預測的水（H2O）蒸汽濃度為1.1％的吸收譜。 THz-TDS吸收譜是通過(guò)減去THz頻譜包絡(luò )（詳見(jiàn)附錄）從透射譜（圖6（d））中獲得的。吸收峰的位置非常吻合。對于高頻率，當預測的峰吸收強度超出THz-TDS測量的動(dòng)態(tài)范圍時(shí)，吸收強度會(huì )有所偏差。（b）縮放到1 THz和1.3 THz之間的區域，以說(shuō)明THz-TDS測量的約1.2 GHz的光譜分辨率可以很好地采樣每個(gè)吸收峰。 THz-TDS測量是在重復頻率差異 Δfrep= 1 kHz下進(jìn)行的，總積分時(shí)間為2 s。

4.1.討論THz-TDS測量中的動(dòng)態(tài)范圍

在考慮信號強度、光延遲范圍和積分時(shí)間時(shí)，參考文獻中的數值非常重要。在我們的實(shí)驗中使用的設備，進(jìn)行了參考測量，使用了驅動(dòng)波長(cháng)為1550 nm和脈沖重復頻率為80 MHz的激光器。在這些測試條件下，獲得的峰值THz信號電流強度為500-700 nA，光學(xué)功率為20 mW（發(fā)射器和接收器均為此值）。在這里，我們使用Yb激光技術(shù)探究這些摻鐵PCA器件的運行情況。盡管配置大不相同（1050 nm波長(cháng)和1.2 GHz重復頻率），但我們獲得了相似的THz信號電流（515-550 nA）。發(fā)射器上的平均光功率為80 mW，接收器上為30 mW，對應的脈沖能量遠低于光電導器件的脈沖能量損傷閾值，這是由于激光的高GHz重復頻率，與80 MHz的脈沖重復頻率的測試測量相比。我們實(shí)驗中所需的增加光功率，可以通過(guò)1550 nm和1050 nm驅動(dòng)器之間的光子數縮放來(lái)解釋。

雖然我們的信號強度與參考測量值相當，但我們獲得了顯著(zhù)較低的動(dòng)態(tài)范圍。一篇類(lèi)似的光電發(fā)射機和接收機對的THz功率譜報道了105 dB的高動(dòng)態(tài)范圍，該譜通過(guò)光延遲60 ps和總積分時(shí)間60 s的機械延遲掃描獲得[50]。相比之下，我們在Δfrep≈ 22 kHz配置下獲得了35 dB的動(dòng)態(tài)范圍，而在Δfrep≈ 1 kHz配置下獲得了55 dB的動(dòng)態(tài)范圍。這種差異可以部分地解釋為平均值的數量。我們掃描了更長(cháng)的延遲范圍，這降低了動(dòng)態(tài)范圍（DR）。為了比較我們的結果，請注意，THz-TDS測量的DR隨著(zhù)測量積分時(shí)間Tmeas和時(shí)間光延遲范圍Trange縮放，對于我們的平滑窗，Trange= 500 ps，因此具有2秒示波器跟蹤的有效測量時(shí)間為2 s?500/850 = 1.18 s。因此，（Tmeas/T2range）大約要小3530倍（35.5 dB）。

部分的誤差可以通過(guò)測量的電子底噪來(lái)解釋?zhuān)@與所使用的跨阻放大器有關(guān)?；跈C械延遲線(xiàn)的系統涉及到光延遲的較慢掃描，將檢測到的射頻頻率限制在幾十kHz以?xún)?。在這些條件下，低噪聲跨阻放大器的輸入等效噪聲電流可以低至43 fA/√Hz，跨阻增益為107 V/A，而在Δfrep=22 kHz的測量中，相應的噪聲電流為4900 fA/√Hz。動(dòng)態(tài)范圍的影響可以通過(guò)噪聲水平的平方比例來(lái)獲得，對于22 kHz的配置，這對應于(4900/43)2≈40 dB?？紤]到這個(gè)電子因素和時(shí)間縮放因子，我們報告的35 dB的動(dòng)態(tài)范圍在參考文獻[50]中使用的條件下應該理論上縮放到35 dB+40 dB+35.5 dB=110.5 dB。對于Δfrep=1 kHz的配置，實(shí)驗采用的跨阻放大器具有10倍更低的輸入等效噪聲電流(480 fA/√Hz)，這產(chǎn)生了預期的20 dB提高THz功率譜密度(Figs. 6 (c,d))。對于這種配置，我們得到類(lèi)似的縮放，從測量中得到55 dB的動(dòng)態(tài)范圍，35 dB的時(shí)間縮放因子，以及(4900/480)2=21 dB的放大器。雖然這些計算解釋了主要影響，但應注意，動(dòng)態(tài)范圍也可能受到接收天線(xiàn)本身的限制，因此進(jìn)一步改進(jìn)放大器必須在實(shí)驗中進(jìn)行測試。

4.2.THz脈沖反射和高精度厚度測量

接下來(lái)，我們展示了THz前端測量樣品在自由空間THz光路中插入的光學(xué)和物理厚度的能力。在這里，我們將一塊(2.0±0.2)mm厚的c切割藍寶石窗口插入光路中。圖8顯示了單次延遲掃描的THz時(shí)間跟蹤圖與光學(xué)延遲的關(guān)系，在激光器設置的重復率差Δfrep為1 kHz時(shí)更新率為1 kHz，經(jīng)過(guò)2秒的平均處理后，包括有和沒(méi)有額外藍寶石窗口的情況。請注意，時(shí)間零點(diǎn)對于兩種情況都沒(méi)有改變，并由紅外的干涉信號觸發(fā)確定。這使我們能夠識別主THz脈沖的延遲τ1到τ3，包括藍寶石窗口在零光學(xué)延遲周?chē)姆昼R效應（如圖8(b)所示）。此外，我們可以確定在光學(xué)延遲約為600 ps處的延遲τ4到τ6，它對應于THz脈沖在總共三次而不是一次（如圖8(c)所示）的發(fā)射器和接收器之間的自由空間區域傳播。這是因為少量的THz光被接收器反射回自由空間路徑，傳播回發(fā)射器，再次反射向接收器。從窗口的光學(xué)和物理厚度對觀(guān)察到的不同延遲的貢獻總結在表1中。我們通過(guò)大似然擬合物理模型，發(fā)現藍寶石窗口的物理厚度l=(2.094±0.007)mm和光學(xué)頻率約為1 THz時(shí)的群組折射率ng=3.109±0.010。所述誤差對應于擬合的1σ誤差。兩個(gè)值都與窗口的機械厚度公差和文獻報道的群組折射率相符。

此外，自洽擬合結果幾乎沒(méi)有不確定性，證實(shí)了沒(méi)有藍寶石窗口的原始THz時(shí)間跟蹤中在約600 ps光延遲處的偽影來(lái)自于THz波形在THz自由空間路徑上的接收器和發(fā)射器器件上的反射。

 表1：將藍寶石窗口插入自由空間THz光束路徑中導致THz波形光延遲的貢獻。ng表示藍寶石在其c軸上的群折射率，L表示窗口的物理厚度，c表示真空光速。

圖8：測量2mm的C切割藍寶石窗口的物理厚度和群組折射率。窗口相對于紅外干涉圖和空氣間隙的波紋反射提供了THz波形的光延遲（見(jiàn)示意圖）。強反射在每個(gè)光延遲掃描的時(shí)間跟蹤中清晰可見(jiàn)，該掃描的更新率為1 kHz（a）。在（b）和（c）中指示的延遲τ1到τ6的值在表1中提供。請注意，對于延遲范圍600ps到750ps，（c）中的信號軸進(jìn)行了比例尺變化，以增加僅在平均后才與噪聲信號分辨出來(lái)的相應信號的可見(jiàn)性。對于所有跟蹤，已應用數字帶通濾波器，將信號限制在[50 GHz，3 THz]的THz頻率范圍內。

討論

我們展示了以GHz重復頻率泵浦的空間多路復用單腔雙光梳激光器，其受到空間單模二極管的激勵。共聚焦腔設計與在反射配置下操作的雙棱鏡允許重復頻率差異寬泛可調，達到±175 kHz，脈沖持續時(shí)間為77 fs，每個(gè)光梳激光器的平均功率為110 mW。超低噪聲性能使得計算定位自由運行的激光器梳齒線(xiàn)輸出成為可能，這反過(guò)來(lái)又使得協(xié)同平均雙光梳光譜學(xué)具有接近1 GHz的譜分辨率。我們通過(guò)對乙炔氣體池的原理性光譜學(xué)實(shí)驗展示了這些功能，可以在1040 nm周?chē)鉀Q所有轉動(dòng)振動(dòng)吸收特征，與HITRAN的預測一致。

此外，我們直接應用雙光梳激光器輸出進(jìn)行高效的時(shí)域THz實(shí)驗，探測標準空氣的光譜特征，直到3 THz的頻率，并在藍寶石窗口上進(jìn)行精確的層厚度測量。THz實(shí)驗從全0.85 ns延遲掃描的多kHz更新速率中獲益。我們的結果表明，針對1550 nm的操作設計區的摻鐵InGaAs基光電天線(xiàn)可以通過(guò)GHz重頻的1050 nm激光驅動(dòng)達到zui先jin的信號強度。我們獲得的55 dB動(dòng)態(tài)范圍可以很好地解釋為T(mén)Hz信號強度（與兆赫級1550 nm激光器的參考測量相當）、長(cháng)延遲掃描范圍（0.85 ns）以及電子放大器的噪聲。此外，與在約100 MHz重復頻率下運行的傳統系統相比，GHz重復頻率下降低的脈沖能量允許更高的平均功率運行。因此，考慮到重復頻率可擴展性達到10 GHz [32]以及使用功率可擴展的Yb摻雜增益介質(zhì)[44]，我們預計這種高性能THz-TDS實(shí)驗的低復雜度單腔固態(tài)雙梳激光平臺，特別是在考慮到重復頻率可擴展性的情況下，將會(huì )有顯著(zhù)的益處。

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